材料科学与工程学院王华平教授团队在高效光催化降解纤维基微塑料方向取得进展

发布人：张莹发布时间：2022-04-12 浏览次数:292

纤维微塑料（fiber-based microplastics, FMPs）是一种颗粒尺寸小于5 mm且具有较高长径比的塑料颗粒。FMPs已成为一种新兴污染物广泛分布于纺织废水及生活污水中，将对生态系统中各生物体的生命活动产生极大的危害。FMPs比表面积大，对自然环境造成持久性污染，并作为重金属盐载体，进一步扩大污染范围。传统的废水净化技术难以将其回收或清除，因此，面对日益严重的FMPs污染威胁，提出削减策略并发展降解技术刻不容缓。

近期，东华大学材料科学与工程学院王华平教授团队在Advanced Fiber Materials上发表了题为“Efficient Photocatalytic Degradation of the Persistent PET Fiber-Based Microplastics over Pt Nanoparticles Decorated N-Doped TiO₂ Nanoflowers”的研究性论文。该工作基于光催化降解策略，首次引入水热预处理方法，获得了良好的光催化降解PET纤维微塑料效果，并证实表面形貌、重均分子量及结晶度是影响PET-FMPs降解效果的关键因素。为PET-FMPs及其他微塑料降解策略提供了一种新思路。

图1 Pt@N-TiO2的制备流程图

在研究内容中，作者首先通过溶剂热、煅烧及光沉积法制备了Pt@N-TiO2复合光催化剂。研究该催化体系对甲基橙的光催化降解性能，确定Pt纳米颗粒（≈5 nm）的最佳负载量，并确定参与催化降解反应的活性种为超氧自由基（*O2−）、单线态氧（1O2）及空穴（h+）。

图2（a）未经预处理PET-FMPs与（d）经180 ℃/12 h水热预处理后PET-FMPs的SEM图及其对应放大图；（b）未经预处理PET-FMPs与（e）经180 ℃/12 h水热预处理后PET-FMPs且未加入Pt@N-TiO₂-1.5 %光照后的SEM图及其对应放大图；（c）未经预处理PET-FMPs与（f）经180 ℃/12h水热预处理后PET-FMPs加入Pt@N-TiO2-1.5 %光照后的SEM图及其对应放大图

当选用聚对苯二甲酸乙二醇酯基纤维微塑料（PET-FMPs）为目标污染物时，发现仅凭借活性种的氧化作用并不足以令其发生明显降解（失重≈5.83 ± 0.82 %）。而后选用水热预处理法（180 ℃/12 h）先对PET-FMPs进行处理，再进行室温光催化降解反应，结果表明PET-FMPs的失重提升至28.96 ± 2.59 %。观察水热预处理后PET-FMPs的表面形貌并测试重均分子量及结晶度，发现其表面形貌由初始纤维状变为短棒状，且表面缠绕有大量薄片状结构，此种形貌不仅可提升活性种与PET-FMPs的接触，而且更有利于被其攻击PET-FMPs的内部，不局限于表面降解，从而获得更好的降解效果。

图3（a）未经预处理PET-FMPs，无Pt@N-TiO₂-1.5 %加入；未经预处理PET-FMPs，加入Pt@N-TiO₂-1.5 %；180 ℃/12 h水热预处理后PET-FMPs，无Pt@N-TiO₂-1.5 %加入；180 ℃/12h水热预处理后PET-FMP，加入Pt@N-TiO₂-1.5 %在AM 1.5辐照下光催化降解的失重；未经预处理PET-FMPs及180 ℃/12 h水热预处理后PET-FMPs的（b）FTIR- ATR光谱；（c）GPC分析；（d）DSC分析

此外，重均分子量的下降表明PET-FMPs内部分子链更短，使活性种更易发挥降解作用。与表面形貌，重均分子量的变化起积极作用不同，水热预处理后结晶度上升，表明PET-FMPs内部分子链排列的更规整，链间作用力更大，这将不利于降解过程的进行。对不同水热预处理温度及时间后的PET-FMPs进行光催化降解试验可确定水热预处理的确有利于光催化降解过程的进行，确定表面形貌、重均分子量及结晶度是影响PET-FMPs降解效果的关键因素，而水热预处理造成结晶度的提升是阻碍PET-FMPs进一步降解的主要因素。

东华大学材料科学与工程学院周大旺硕士为本文第一作者，乌婧副研究员、杨建平研究员、王华平研究员为指导教师。合作者包括博士生罗红霞硕士、张方舟博士。